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【能源】吴子平传授/夏宝玉传授Adv Mater:实现液态锂金属与碳纳米管膜直接复合,打造超高电流密度无锂枝晶负极

本文摘要:【能源】吴子平传授/夏宝玉传授Adv Mater:实现液态锂金属与碳纳米管膜直接复合,打造超高电流密度无锂枝晶负极 锂金属因其高理论比容量和低氧化还原电位,被誉为下一代能源存储系统的“圣杯”质料。然而由于金属锂负极的枝晶生长带来了严重的宁静隐患。 为应对这一挑战,研究人员提出优化金属电极布局等多种计谋。常用的基体质料分为两类:金属基和碳基。 个中碳质料以其较轻的质量、杰出的导电性和化学不变性等长处受到遍及存眷。

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【能源】吴子平传授/夏宝玉传授Adv Mater:实现液态锂金属与碳纳米管膜直接复合,打造超高电流密度无锂枝晶负极 锂金属因其高理论比容量和低氧化还原电位,被誉为下一代能源存储系统的“圣杯”质料。然而由于金属锂负极的枝晶生长带来了严重的宁静隐患。

为应对这一挑战,研究人员提出优化金属电极布局等多种计谋。常用的基体质料分为两类:金属基和碳基。

个中碳质料以其较轻的质量、杰出的导电性和化学不变性等长处受到遍及存眷。电化学沉积法和熔融灌注法是使用碳纳米质料构建金属锂负极三维宿主骨架的主流方法。

前者锂载量较小,难以维持几百甚至上千圈轮回的锂耗损。后者面对着液态锂金属与碳质料浸润性差的问题,难以将锂灌注到碳质料内部。

为解决液态锂金属与碳质料浸润性差而无法复合的问题,研究者接纳碳质料外貌涂覆亲锂物质来改善碳质料对液态锂的浸润性。这主要是操纵了锂与其他物质反映或者合金化释放的能量来驱动液态锂实现灌注。

这可能会发生一些新杂质,占用本就不多的微纳空地,导致锂与碳基底打仗性差以及能量密度降低。如能实现液态锂与碳质料直接杂化,将极大地发挥碳基质料分离电流密度的感化。近日, 江西理工大学吴子平传授和 华中科技大学夏宝玉传授互助,在 Advanced Materials(影响因子:27.398)上颁发论文,提出一种 在碳纳米管膜上直接包覆熔融态锂金属的计谋。通过构建合适的热力学和动力学条件,为熔融态锂金属提供快速向上爬升的动力,使其灌注到碳纳米管膜网络中。

液态锂与碳纳米管膜直接杂化,极大发挥了碳基质料分离电流密度的感化。制备的锂/碳纳米管膜杂化负极在对称电池40 mA cm -2 的超高电流密度条件下,实现2000圈不变轮回。

这项事情为液态锂金属与碳质料无法实现浸润问题提供了新的解决思路。要点一:液态锂金属直接灌注进碳纳米管膜 图1. 锂液滴在碳纳米管膜外貌上不浸润 液态锂直接放在碳纳米管膜(CSMF)外貌出现出较大的打仗角,表白液态锂对碳纳米管膜的浸润性差,锂液滴不会自动扩散到碳纳米管膜内(图1)。本事情通过构建碳纳米管膜(CSMFⅠ)-锂箔-碳纳米管膜(CSMFⅡ)的“三明治”型组合布局,放置在合适的温度场条件下,实现了无需添加任何亲锂物质可使液态锂直接沿碳纳米管渗透浸润的方针(图2)。

图2. 锂/碳纳米管膜直接复合制备示意图及其复合前后光学描摹 该制备工艺极为简朴:在手套箱中,使用两张碳纳米管膜将一片锂箔夹在中间,放在温度为190 ℃的加热器上。约莫颠末5分钟,CSMFⅠ从炭玄色逐渐向灰色演变,表白熔融锂逐渐注入上部的CSMFⅠ(图2b和c)。将三明治布局质料翻过来调查到CSMFⅡ仍然出现玄色(图2d),说明只有极微量的熔融锂灌注到底部的CSMFⅡ;将CSMFⅡ翻转朝上,放置在加热器上继续加热5分钟,发明CSMFⅡ也酿成了灰色(图2e)。在较高的加热温度 (≈ 300 °C) 条件下,可以有效缩短质料融熔锂向CSMF浸润复合的时间。

详细变化历程可拜见如下视频。视频1. 300 ℃下液态锂金属向碳纳米管膜的直接灌注历程 要点二:过冷度驱动下的凝固结晶生长使液态锂浸润碳纳米管膜 图3. 锂/碳纳米管膜复合质料的微观描摹及浸润的热动力学阐发 图3a和3b别离是SEM调查到的碳纳米管膜(CSMF)和锂-碳纳米管膜(LiCSMF)的微观描摹。原始CNTs束约莫10 nm,而熔融态锂金属匀称地包覆碳纳米管制之后,管径变大到136 nm。

XRD测试成果表白匀称包覆的锂金属其晶格布局完整(图3c)。通过借助红外成像仪以及热电偶测温设备,揣度液态锂向上的热力学趋势是来自于过冷度条件下,熔融态锂金属在CSMFⅠ垂直偏向上存在一个负的吉布斯自由能,进而揣度液态锂金属沿碳纳米管制产生凝固结晶(图3f);其驱动力可能来自于碳纳米管膜内气压变化发生的压力差(图3i)。

图3g和3h可以发明液态锂优先两头渗透,后沿CNTs束向中间渗透。按照该尝试现象,猜测融熔锂沿CNTs束的浸润历程为:局部成核-整体成核-横向生长-纵向生长(图3j)。

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要点三:锂碳直接杂化极大地发挥出碳纳米导电网络分离电流密度的感化 图4. 锂/碳纳米管膜负极在差别电流密度条件下的不变性 锂/碳纳米管膜杂化负极(LiCSMF)的对称电池在2 mA cm -2 的低电流密度,1 mAh cm -2 沉积容量条件下,颠末300个轮回保持不变,正常锂片呈现越来越大的极化现象 (图4a);提高电流密度到20 mA cm -2 ,增加沉积容量到10 mAh cm -2 ,LiCSMF仍然保持不变 (图4b);甚至在40 mA cm -2 的超高电流密度(2 mAh cm -2 沉积容量)条件下,颠末2000个轮回LiCSMF仍可不变事情 (图4c),表白LiCSMF的电流密度适应能力显著优于同类研究的其他质料(图4e)。这些成果表白,LiCSMF负极充实发挥出CNTs纳米级导电网络分离电流密度的优势,可有效抑制锂枝晶和死锂的形成。要点四:CNTs导电网络分离电流密度的机理 图5. 原始锂片和复合负极轮回前后SEM描摹以及锂离子沉积剥离机理 原始锂片初始外貌平整(图5a),然而剥离10 mAh cm -2 的锂离子后,呈现很多凹坑布局(图5b)。

LiCSMF负极初始外貌出现出三维网络状布局(图5e),剥离10 mAh cm -2 的锂离子后,露出被锂包覆的CNTs束(图5f)。在差别的沉积容量条件下轮回200圈后,发明原始锂片外貌呈现大量枝晶(图5c和5d),而LiCSMF极片外貌平整(图5g和h)。通过多物理场模拟阐发了电极界面的电流密度漫衍和Li描摹演变(图5i)。

锂离子在锂片外貌不匀称的沉积/剥离导致锂枝晶的生长(图5j),而LiCSMF负极的CNTs束上匀称地剥离与沉积行为抑制了锂枝晶和死锂的形成(图5k)。该论文颁发于 Advanced Materials ,第一作者为 王志勇。A Dendrite-Free Lithium/Carbon Nanotube Hybrid for Lithium-Metal Batteries Zhi Yong Wang, Zhong Xu Lu, Wei Guo, Qin Luo, Yan Hong Yin, Xian Bin Liu, Ye Sheng Li, Bao Yu Xia, Zi Ping Wu Adv. Mater., 2020, DOI: 10.1002/adma.202006702 导师先容 吴子平 https://www.x-mol.com/university/faculty/38269 夏宝玉 https://www.x-mol.com/university/faculty/270448 本文版权属于 X-MOL(x-mol.com),未经许可回绝转载!接待读者伴侣们分享到伴侣圈or微博! 返回,检察更多。


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